氧化物和Au纳米粒子的界面催化功能对于选择性氧化反应过程中辅助活化O2分子和H2O2非常重要。
有鉴于此，伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校David W. Flaherty等报道通过原位表面增强Raman光谱表征技术，发现Au催化剂表面H2O2分解生成的反应活性氧化物的不同形式和分布与纳米粒子-基底界面的相互作用有关。
本文要点
（1）
发现Au(111)晶面无法活化H2O2生成可检测的表面活性中间体，但是SiO2表面的Au能够形成少量双氧原子中间体，修饰在γ-Al2O3表面的Au纳米粒子能够形成大量的双氧原子和单氧原子中间体，包括在界面上形成OH*。电化学反应粗糙处理的Au(111)表面能够活化H2O2分子的O-O化学键，产生较高的原子氧物种覆盖度。
（2）
观测结果与Au催化剂的氧化反应速率、反应能垒一致，这种现象揭示说明界面催化位点和OH*官能团参与决定ROS在界面上分布情况的反应基元步骤的证据。
参考文献
Abinaya Sampath, Tomas Ricciardulli, Pranjali Priyadarshini, Richa Ghosh, Jason S. Adams, and David W. Flaherty*, Spectroscopic Evidence for the Involvement of Interfacial Sites in O–O Bond Activation over Gold Catalysts, ACS Catal. 2022, 12, 9549–9558
DOI: 10.1021/acscatal.2c02076
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c02076