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高效圆偏振电致发光的B,N杂[9]螺烯

发布时间:2024-05-15 分享至:

螺烯类分子的螺旋π-共轭骨架使其具有独特的手性光物理性质,在圆偏振电致发光(CPEL)领域具有重要的应用价值。近些年来,科学家们通过在螺烯分子的骨架上引入具有多重共振热激活延迟荧光(MR-TADF)性质的B,N结构,构建了一系列B,N杂螺烯并实现了高外量子效率(EQE)及窄半峰宽的圆偏振电致发光。然而现有B,N杂螺烯普遍存在电致发光不对称因子(gEL)较低的问题,因此发展兼具高EQE与大gEL值的B,N杂螺烯具有重要研究意义和挑战性。


近日,中国科学院化学研究所陈传峰研究员团队通过简单的两步反应设计合成了具有MR-TADF性质的B,N杂[9]螺烯(BN[9]H),以该材料作为发光客体构筑了兼具高EQE和较大gEL值的圆偏振电致发光器件CP-OLED。







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作者从具有MR-TADF性质的BN片段出发,分别通过Suzuki偶联反应和Scholl偶联反应及手性HPLC拆分得到了一对螺旋手性(P-/M)-BN[9]H。随后,作者对其分子结构特征进行了探究,单晶结构表明该分子呈现高度螺旋的共轭结构,在螺旋结构上下两层之间存在着大面积的π-π相互作用。理论计算结果表明(P-/M)-BN[9]H具有高的消旋能垒(ΔG = 56.16 kcal mol-1),表明其具有很好的对映体稳定性。

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随后,作者对(P-/M)-BN[9]H的光物理性质进行了详细研究。(P-/M)-BN[9]H表现出窄半峰宽的黄光发射峰(λem = 578 nm)和高发光量子产率(98%),该分子的瞬态发光光谱显示其具有纳秒级的即时寿命和51μs的延迟寿命,这表明(P-/M)-BN[9]H具有明显的TADF性质。此外,(P-/M)-BN[9]H表现出了具有镜像关系的CD和CPL性质,其发光不对称因子(|glum|)约为6 × 10-3。理论计算表明吸收发射过程对应的电偶极矩与磁偶极矩具有几乎为0°的夹角,这印证了(P-/M)-BN[9]H的大|glum|值。因此,(P-/M)-BN[9]H具有非常高的圆偏振发光亮度(BCPL = ε × Φ × |glum|/2)220 M-1 cm-1

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***后,作者以(P-/M)-BN[9]H作为发光客体制备了CP-OLEDs器件,所得器件表现出高的器件效率(EQEmax: 35.4%, 35.5%)和显著的CPEL性质,其gEL值分别达到-6.2 × 10-3和4.8 × 10-3。因此,基于(P-/M)-BN[9]H的CP-OLED具有高的品质因子(Q-factor = |EQE × gEL| = 2.2 ×10-3),这也是所有螺烯及其类似物中的***高值。该工作为兼具高EQE和大gEL值的高品质因子CPEL材料的构建提供了一种简洁高效的新策略。

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